Con una formación estable (Eduardo en teclados, Claudio en acordeón y piano, Gabriel en batería, Gato en guitarra y Mario en bajo) la banda desarrolla su propuesta musical en fiestas y reuniones sociales viñamarinas, interpretando principalmente música tropical, cha cha cha, bossa nova y boleros, con buenos resultados. Tras estos años de prueba y aprendizaje, el grupo cuestiona fuertemente su quehacer, e influenciado por la reforma universitaria y los ideales americanistas, decide modificar su estilo musical, para pasar de meros intérpretes a creadores y dejar paso a la improvisación musical plena y la vanguardia. Entre 1969 y 1971, y con su nombre ya castellanizado a «Los Jaivas», los conciertos del grupo se transforman en improvisaciones absolutas, sin libretos ni esquemas preparados, y con cada instrumento musical generando atmósferas propias, incluso con la ayuda del público asistente. La improvisación los conduce a la valoración de las raíces musicales latinoamericanas y a la exploración de sonidos de instrumentos ancestrales, que les permite combinar estilos aparentemente irreconciliables, pero que Los Jaivas deciden plasmar en su creación musical posterior. el grupo participa en el mítico recital hippie de Piedra Roja y graba su primera placa discográfica oficial, homónima, pero conocida como El Volantín, por su característica portada. El disco, editado en 1971, contiene improvisaciones en la línea de la vanguardia explorada anteriormente, pero además incluye los primeros esbozos de composición, especialmente en temas como «Foto de Primera Comunión» y «Que o la Tumba Serás». ​En abril de 1972 el grupo edita el sencillo «Todos juntos», que los catapulta a la fama en todo Chile. El grupo no participa de los agitados discursos políticos de la época. El tema, originalmente pensado como lado B, gana alta rotación radial y repercusión en el mercado musical debido a la fusión que logra entre la letra de llamado a la unidad y paz entre los seres humanos y el uso combinado de ritmos latinoamericanos con instrumentos de rock tradicional. La fama de la banda se acrecienta en septiembre de 1972, con el lanzamiento de «Mira niñita/Cuero y piel», el segundo sencillo del grupo, cuya cara A también se convierte en un clásico de la música popular chilena.La idea de musicalizar e interpretar poemas del Canto General de Pablo Neruda, surgida en 1981, inspira a Los Jaivas a registrar su álbum más famoso y trascendente, Alturas de Machu Picchu, y les posibilita volver a Latinoamérica para grabar las escenas correspondientes al especial de televisión que acompañaría al disco, el cual es conducido por el escritor peruano y Premio Nobel de Literatura Mario Vargas Llosa. El álbum cuenta con canciones tan importantes como «Amor Americano», «La Poderosa Muerte» y «Sube a Nacer Conmigo Hermano», que, a través de sus complejas estructuras musicales, logran interpretar plenamente la poesía torrencial de Neruda. Alturas sigue siendo uno de los discos chilenos más vendidos en toda la historia, y el documental, filmado en una colaboración conjunta de Canal 13 de Chile y Canal 7 de Perú, logra una fusión de los poemas, el paisaje, el misterioso espíritu y la leyenda de una civilización desaparecida, con los naturales efectos de iluminación, de forma tal que las imágenes logradas ayudan a entregar una obra total de gran magnitud cultural, como pocas se han realizado en Latinoamérica.